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Jul 28, 2023

Determinação do coeficiente de Seebeck originado do fônon

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 13463 (2023) Citar este artigo 168 Acessar detalhes da Métrica O efeito fônon-arrasto é útil para melhorar o desempenho termoelétrico, especialmente o

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 13463 (2023) Citar este artigo

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O efeito fônon-arrasto é útil para melhorar o desempenho termoelétrico, especialmente o coeficiente de Seebeck. Portanto, as propriedades de transporte de fônons e elétrons de monocristais de Si em diferentes densidades de portadores foram investigadas, e a relação entre essas propriedades e o efeito de arrasto de fônons foi esclarecida. As propriedades de transporte de fônons foram determinadas usando nanoindentação e termometria de radiação de aquecimento periódica pontual. As propriedades de transporte de elétrons foram determinadas com base na condutividade elétrica do Si. O coeficiente difusivo de Seebeck derivado das propriedades de transporte de elétrons estava de acordo com relatórios anteriores. No entanto, o valor do coeficiente Seebeck de arrasto de fônons derivado das propriedades de transporte de fônons é muito baixo. Este fenômeno sugere que fônons com caminho livre médio (MFP) normal não contribuem para o aumento do coeficiente de Seebeck; entretanto, fônons com MFP longo e baixa frequência aumentam o coeficiente de Seebeck por meio do efeito de arrasto de fônons. Além disso, o efeito de arrasto fônon foi suficientemente pronunciado mesmo a 300 K e na região fortemente dopada. Esses recursos são fundamentais no projeto de materiais termoelétricos com desempenho aprimorado derivado do efeito de arrasto fônon.

Do ponto de vista da captação de energia, a engenharia de fônons está ganhando atenção significativa devido à crescente demanda por materiais com propriedades controláveis ​​de transferência de calor . A análise teórica é essencial para esta realização, e a compreensão do mecanismo detalhado do transporte de fônons é uma estratégia eficaz para o desenvolvimento de materiais. Nos últimos anos, muitos estudos analisaram o transporte de fônons através de simulações6,7,8, porém, é igualmente importante avaliar esses resultados experimentalmente.

Para alguns materiais que utilizam energia térmica, o transporte de elétrons também afeta o desempenho do material. Particularmente em materiais de conversão termoelétrica, a densidade do portador desempenha um papel importante no transporte de elétrons9,10,11. Os materiais termoelétricos geram energia termoelétrica proporcional ao coeficiente de Seebeck pela transferência de portadores de carga devido às diferenças de temperatura. Um material termoelétrico ideal apresenta alta condutividade elétrica e baixa condutividade térmica; entretanto, microscopicamente, a interação entre fônons e portadores afeta fortemente essas condutividades.

Também foi realizada uma análise teórica do efeito fônon-arrasto para desenvolver materiais com baixa condutividade térmica e alta condutividade elétrica . Em geral, o arrasto de fônons é um fenômeno frequentemente observado em condições que facilitam longos caminhos livres médios de fônons (MFP), como ambientes de baixa temperatura e materiais de alta pureza. No entanto, foi relatado que ligas à base de Si e Si exibem coeficientes de Seebeck relativamente altos originados do efeito de arrasto de fônons, mesmo à temperatura ambiente . Assim, para aumentar o desempenho termoelétrico, é necessário estudar as propriedades de transporte de fônons/elétrons em diferentes densidades de portadores e seu impacto no efeito de arrasto de fônons.

Neste estudo, foram utilizados monocristais de Si com diferentes quantidades de dopagem de fósforo porque os cristais estavam perfeitamente orientados, sem limites de grão, e a densidade do transportador podia ser facilmente variada. Para a avaliação das propriedades de transporte de fônons, determinamos velocidades de grupo e MFP de fônons de vários materiais usando medidas de nanoindentação e condutividade térmica . O efeito na orientação cristalina dos monocristais de Si foi investigado usando a mesma técnica . Portanto, esta técnica pode ser usada para avaliar o transporte de fônons em monocristais de Si em diferentes densidades de portadores. As propriedades de transporte de elétrons foram obtidas a partir das condutividades elétricas medidas dos monocristais de Si. A relação entre densidade de portadores e propriedades de transporte de fônons/elétrons foi investigada. Finalmente, o fenômeno do arrasto de fônons foi investigado com base nas propriedades de transporte de fônons/elétrons. Uma nova descoberta deste estudo é que os fônons com um caminho livre médio normal (MFP) não contribuem para aumentar o coeficiente de Seebeck, enquanto os fônons com um MFP longo aumentam o coeficiente de Seebeck através do efeito de arrasto do fônon. Além disso, o efeito de arrasto fônon foi suficientemente pronunciado mesmo a 300 K e na região fortemente dopada. Esses resultados são significativos para o projeto de materiais termoelétricos com desempenho aprimorado derivado do efeito de arrasto fônon.